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        H3PW12O40與四丁基溴化銨催化H2O2選擇性氧化環戊烯

          化學反應是一種比較神奇的過程,添加不同的化學原料,可以產生不同的反應,下面就給大家介紹一下:

          環戊烯的選擇性催化氧化是制備戊二醛和1,2-環戊二醇的綠色化學路線。然而,以過氧化氫為氧化劑,鎢酸和雜多酸(鹽)為催化劑的氧化體系使用大量叔丁醇作為溶劑,溶劑回收成本高,催化劑回收困難。通過相轉移劑強化氧化劑與中間體之間的傳質,可以避免均相體系中溶劑回收的困難,有望實現催化劑的循環利用。比較了不同催化劑和季銨鹽對環戊烯轉化率和產率的影響,系統研究了H3PW12O40和四丁基溴化銨(TBAB)催化過氧化氫氧化環戊烯的影響因素。

          由磷鎢雜多酸、磷鉬雜多酸和季銨鹽組成的相轉移催化體系可以催化過氧化氫選擇性氧化環戊烯。在水溶液中主要氧化產物為環氧環戊烷、戊二醛和1,2-環戊二醇。當使用相同的相轉移劑時,H3PW12O40比h3pmo12o40具有比較高的環戊烯選擇氧化性能比較好。對1,2-環氧環戊烷、戊二醛和1,2-環戊二醇的選擇性分別為17%、23.4%和59.6%。由于過氧化氫在相中的不混溶性以及無相轉移劑時傳質速率的影響,環戊烯的氧化反應緩慢,轉化率低。4小時后,環戊烯的轉化率僅為14.8%,1,2-環氧環戊烷、戊二醛和1,2-環戊二醇的選擇性分別為20.6%、30.9%和48.5%。相轉移劑的存在可以顯著增加環戊烯的轉化率。當H3PW12O40與TBAB的摩爾比為1:2時,環戊烯的轉化率增加到54.2%,戊二醛和1,2-環戊二醇的選擇性分別增加到39.2%和52.9%,1,2-環氧環戊烷的選擇性減少到8.0%。比較了四種相轉移劑。結果表明,由四丁基溴化銨(TBAB)組成的催化體系具有比較高的選擇性氧化活性和較好的戊二醛選擇性。

          當催化劑組成不變,即H3PW12O40與TBAB的摩爾比為1:3時,隨著催化劑用量的增加,環戊烯的轉化率和戊二醛的選擇性增加。當H3PW12O40與環戊烯的摩爾比從0.0008:1增加到0.0054:1時,環戊烯的轉化率從22.0%增加到54.7%。進一步增加H3PW12O40與環戊烯的摩爾比對環戊烯的轉化率和產物選擇性影響不大。另一方面,研究了過氧化氫用量對環戊烯選擇性氧化的影響。結果表明,當過氧化氫與環戊烯的摩爾比從1變為1.6時,環戊烯的轉化率從45.3%增加到59.8%。進一步增加過氧化氫的用量對環戊烯的氧化速率沒有顯著影響,但1,2-環戊二醇的選擇性增加,而戊二醛的選擇性略有下降。在相轉移催化劑存在下,1,2-環氧環戊烷的選擇性較低。結果表明,在相轉移催化體系中,反應溫度對環戊烯的選擇氧化速率影響不大,但當反應溫度從25.0℃升高到40.0℃時,1,2-環戊二醇的選擇性略有增加,戊二醛的選擇性略有下降。當反應時間從2小時延長到4小時時,1,2-環氧環戊烷、1,2-環戊二醇和戊二醛的總收率先從52%增加到60%左右,然后下降到53%左右,表明在改進的反應條件下,環戊烯的某些氧化產物也有深度氧化。

          通過對h2o2-h3pw12o40-tbab催化體系工藝條件的研究,確定了該體系選擇性催化氧化環戊烯的反應條件為:h3pw12o40與tbab的摩爾比為1:3;h3pw12o4與環戊烯的摩爾比為0.54:100;過氧化氫與環戊烯的摩爾比為1.6:1,反應溫度為35.0℃,反應時間為4h,環戊烯的轉化率為59.8%,戊二醛和1,2-環戊烯二醇的選擇性分別為38.0%和55.6%。

          以上就是H3PW12O40與四丁基溴化銨催化H2O2選擇性氧化環戊烯,還有更多化學反應,歡迎互相交流學習。


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